Grandioso complesso alberghiero in raffinato stile liberty che include al piano terra lo stabilimento termale. Fu progettato dall'architetto tedesco Stahn, costruito dall'impresa trentina Casimiro Tomasi sotto la responsabilità tecnica dell'ingegnere Oss.
I lavori iniziarono il 15 novembre 1898 e si conclusero nel maggio del 1900. Il 16 giugno dello stesso anno vi fu la solenne cerimonia di inaugurazione, con grandi festeggiamenti e con viaggi speciali di prima classe appositamente organizzati da Berlino e da Vienna per gli ospiti illustri che venivano accolti dalla Banda musicale alla stazione ferroviaria ed accompagnati alle loro stanze nel Grand Hotel. Cesare Battisti, nella sua "Guida di Levico" del 1907, così descrive il grande albergo: «Eretto appositamente secondo i dettati del più raffinato conforto, il Grand Hotel è senza dubbio tra i primari stabilimenti d'Europa e rivaleggia vantaggiosamente con gli Hotels più in voga del giorno d'oggi.
Fornito di due ascensori elettrici, e di riscaldamento a vapore, illuminato sfarzosamente a luce elettrica, dispone di 70 elegantissime cabine da bagno, nonché di 700 camere per alloggio e numerose sale per ogni circostanza». Durante la prima guerra mondiale subì alcuni danni che furono riparati nel 1921.
Conobbe momenti di autentico splendore con ospiti di grande rango fino agli anni Ottanta. Dopo un periodo di declino, negli anni Novanta fu completamente ristrutturato, con la regia tecnica degli architetti Renzo Acler di Levico e Enrico Fogagnolo di Bolzano, mantenendo rigorosamente lo stile originario nella parte non ampliata.
